En 1907, Auguste Rodin lui demande de travailler avec lui. Despiau accepte et se tourne alors vers la sculpture.
En 1910, Despiau expose Buste en marbre de Paulette au Salon de 1910. En 1914, année de sa mobilisation pour la Première Guerre mondiale, il sera contraint d’abandonner la taille dans le marbre du Génie du repos éternel, destiné au monument commémoratif au peintre Puvis de Chavannes que lui avait confié Rodin.
De retour de la guerre, Despiau fréquente la « Bande à Schnegg », un groupe de sculpteurs fondé par les frères Lucien et Gaston Schnegg et dont font partie Antoine Bourdelle, Robert Wlérick, Léon-Ernest Drivier, François Pompon, Louis Dejean, Alfred Jean Halou, Charles Malfray, Auguste de Niederhausern, Elisée Cavaillon, Henry Arnold, Jane Poupelet ou encore Yvonne Serruys.
En 1923, Despiau est membre cofondateur du Salon des Tuileries et enseignant à l’Académie de la Grande Chaumière. En 1927, le succès commercial point et il devient professeur à l’Académie scandinave à Montparnasse. Ce sera la grande exposition particulière organisée à New York à la Galerie Brummer, en 1927, à l’initiative de la galerie parisienne Barbazanges, qui lui apportera enfin gloire et fortune, et fera de lui un sculpteur reconnu aux États-Unis, puis, par ricochet, en Europe.
À partir de 1932, la rencontre avec Assia Granatouroff, modèle de Dora Maar, de Germaine Krull ou encore de Chaïm Soutine, permet à Despiau de sublimer le corps de la femme. Assia obéit aux canons de la « très belle » jeune fille, répondant à la conception que l’on se fait alors de l’idéal féminin.
En 1937, Despiau reçoit la commande d’une statue colossale de six mètres de hauteur, Apollon, destinée au parvis du Musée d’Art Moderne de la Ville de Paris pour l’Exposition universelle de 1937. Cette figure occupe tant Despiau qu’il ne la livrera jamais à la Ville. Il travaillera ce sujet jusqu’à la fin de sa vie mais l’Apollon sera fondu dans le bronze à titre posthume.
Chef de file des sculpteurs indépendants, modeleur sensible et grand bustier, Despiau connaît le succès à l’étranger, notamment aux États-Unis, où son exposition personnelle à New York en novembre 1927 est suivie d’autres expositions importantes et de divers hommages de 1930 à 1948. Le Japon lui réserve également un accueil enthousiaste et, au début du XXIe siècle, il y fait encore l’objet d’une grande admiration. L’Europe ne sera pas en reste, où il expose et vend dans toutes les capitales. Il participe à l’Exposition Universelle de 1937 à Paris, où il siège au comité de sélection des œuvres, et expose cinquante-deux sculptures au Petit Palais dans une salle qui lui est consacrée exclusivement.
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