Élève brillant (il obtint le premier prix au concours général de philosophie), il s’inscrit à la Sorbonne ainsi qu’à l’École des beaux-arts où il fut l’élève de Carolus-Duran et Luc-Olivier Merson. Il épouse une femme-peintre Gabrielle Moreau.

En 1881, il vient à Pont-Aven (il est hébergé au manoir du Plessis, alors en Nizon, chez les Hersart de La Villemarqué, des cousins de son ami Hersart du Buron, également peintre) et y séjourne régulièrement les années suivantes, faisant en 1886 la connaissance de Paul Gauguin et Émile Bernard. Il se rend en 1887 à Bourron-Marlotte, travaillant alors avec Camille Pissaro et Georges Seurat et en 1889 à Gréville sur les rives de l’Anse de Landemer où est né Jean-François Millet. Il peint alors des tableaux divisionnistes et pointillistes.

Il revient à Pont-Aven en 1894, s’installant dans l’hôtel Julia, de Julia Guillou (1848-1927) alias « Mademoiselle Julia » et fait le portrait, dessin à la plume, de Marie Jeanne Gloanec (1839-1915) alias « La Mère Gloanec » qui était l’une des trois célèbres aubergistes de « L’école de Pont-Aven » avec Angélique Marie Satre (1868-1932) alias « La Belle Angèle » immortalisé par Gauguin. mais, attiré par l’exotisme, il part en compagnie de son épouse pour Constantinople, ne revenant en France qu’en 1901, vivant jusqu’en 1910 parfois à Paris, parfois à Apremont et parfois à Pont-Aven où le couple s’installe définitivement à partir de 1910.

Henri Delavallée est alors l’ami de Théodore Botrel.

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